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    催化臭氧–絮凝聯用工藝處理焦化廢水研究
    來源: 臭氧反應器 發布時間:2023-08-01 瀏覽次數:

    催化臭氧–絮凝聯用工藝處理焦化廢水研究
    摘要 
           采用催化臭氧–絮凝聯用工藝處理焦化廢水生化尾水, 尋求最優處理效果, 探究廢水中溶解性有機污染物的特征和降解過程。通過自主設計的分體式流化床催化臭氧裝置對廢水進行處理, 結果表明, 在30%體積比的催化劑投加量、3 L/min 的臭氧流量以及 700 mg/L 的絮凝劑投加量這一最佳反應條件下, 焦化廢水生化尾水的 COD 去除率為 83.7%, TOC 去除率為 72.3%。紫外–可見光譜和三維熒光光譜分析結果表明, 焦化廢水生化尾水中普遍存在的芳香族化合物、腐殖酸類物質、可溶性微生物的代謝產物和富里酸類物質在催化臭氧化階段被部分降解, 最終在絮凝階段實現殘留污染物和惰性中間產物的去除。
           焦化廢水通常是焦化工藝各個工段產生的冷凝水、洗滌水和回收水的總稱[1]。作為一種典型的工業高濃度有機廢水, 焦化廢水中廣泛存在酚、苯、雜環化合物以及多環化合物等溶解性有機污染物, 如果不經處理, 不當排放將對生態環境造成嚴重的破壞[2]。生化需氧量(COD)是我國污水達標排放的主要控制指標, 目前, 我國大多數的焦化廠多采用生物法進行焦化廢水處理。然而, 生化處理的出水 COD 往往介于 150~350 mg/L 之 間 , 無法達到《GB16171—2012 煉焦化學工業污染物排放標準》中要求的直接排放 COD 低于 80 mg/L 的濃度限值。因此, 對焦化廢水生化尾水進行深度處理是當前亟待解決的問題。
           催化臭氧化工藝是一種無污染且高效率的水處理工藝, 通過催化劑促進臭氧分解, 產生具有強氧化性的非選擇性羥基自由基[3], 可有效地去除焦化廢水中的溶解性有機污染物[4]。同時, 該技術具有反應迅速、無化學污染和二次污染等特點[5], 已應用于各種工業廢水處理領域[6–8]。但是, 催化臭氧化過程中往往會生成中間產物, 導致污染物的礦化效率不高, 臭氧的利用率變低[9]。絮凝是一種采用化學方法將分散在水中的污染物聚集為混合物或絮凝物, 便于去除和分離的方法[10]。因此, 我們引入催化臭氧化與絮凝的聯用工藝, 先將廢水中易被氧化降解的污染物去除, 再通過絮凝工藝實現難以氧化降解的污染物和惰性中間產物的去除, 同時采用自主設計的分體式流化床催化臭氧反應裝置, 保證較高的臭氧利用率。
           本研究首先考察催化劑用量、臭氧流量和廢水初始 pH 對催化臭氧化性能的影響以及絮凝劑投加量對絮凝效果的影響。然后, 在最佳工藝條件下探究分體式流化床催化臭氧–絮凝聯用工藝處理焦化廢水生化尾水的實際效果, 考察焦化廢水的生化需氧 量(COD)、總有機碳(TOC)的去除情況。最后, 通過紫外–可見光吸收光譜(UV-Vis)和三維熒光光譜(3D-EEM), 探究焦化廢水生化尾水中溶解性有機污染物的特征以及在催化臭氧化和絮凝處理過程中的轉化去除機。
    1 材料與方法
    1.1 實驗廢水
    實驗所用廢水分為模擬廢水和實際廢水。按照環己酮 : 苯胺=20:1 的比例, 配置 COD 為 250 mg/L左右的模擬廢水[11], pH 為 7.8 左右。實際廢水取自河北省峰煤焦化有限公司污水處理廠的生化二級出水端, 呈淡黃色, 有刺激性氣味, pH為7.5~8.5, COD為 200~300 mg/L, TOC為 100~120 mg/L。
    1.2 實驗裝置
    1.2.1 分體式流化床催化臭氧實驗裝置
    如圖 1 所示, 分體式流化床催化臭氧實驗裝置由兩個定制的不銹鋼反應器、臭氧發生器、氧氣瓶、高壓隔膜泵、磁力循環泵以及若干流量計和閥門組成, 該反應器為 304 不銹鋼材質的圓柱體, 高度為 70 cm, 單個的有效體積約為 25 L。
    分體式流化床催化臭氧實驗裝置
    實驗步驟如下: 首先在反應器內部填充一定量的催化劑, 然后通過高壓泵將廢水送入 A 罐, 待 B罐中流入一定量的水時, 將穩定流量的臭氧氣體經底部的納米曝氣頭通入 B 罐, B 罐中溶解于水的臭氧在固體催化劑的協同作用下先對有機污染物進行第一步降解, 隨后通過循環泵重新送回 A 罐, 水體內剩余的臭氧在固體催化劑的協同作用下對有機污染物進行第二步降解。采用高濃度臭氧降解低濃度有機污染物、低濃度臭氧降解高濃度有機污染物的循環工藝, 減少臭氧的浪費, 提高臭氧的利用率。每隔 30分鐘取樣, 用于分析測定。
    1.2.2 絮凝實驗裝置
    絮凝實驗在 1 L 的燒杯中進行, 所用絮凝劑為本研究組自產絮凝劑, 型號為 C002。絮凝實驗的操作步驟如下: 取催化臭氧化處理的出水 1 L 置于燒杯中, 調節廢水 pH 至 3, 投加適量絮凝劑, 然后攪拌 180 分鐘, 沉淀 15 分鐘后過濾, 調節濾液 pH至 8, 再次過濾, 得到最終出水用于分析測定。
    1.3 分析方法
    COD的測定采用重鉻酸鉀法, TOC的測定采用島津 TOC-Vcpn 總有機碳分析儀, pH 的測定采用上海雷磁的 pHS-3C 精密 pH 計, 采用碘量法測定臭氧濃度。
    紫外–可見光譜采用日本島津公司的 UV-1800型紫外–可見光分光光度計進行掃描, 采用美國Varian 公司的 Cary Eclipse 型熒光光度計進行三維熒光光譜掃描。
    2 結論
    本研究采用聯用工藝, 在 30%體積比的催化劑投加量、3 L/min 的臭氧流量以及 700 mg/L 的絮凝劑投加量這一最優條件下處理焦化廢水生化尾水, 實現 83.7%的 COD 去除率和 72.3%的 TOC 去除率。出水的 COD為 33.11 mg/L, 遠低于國家標準要求的直接排放 COD 濃度限值。同時, 采用自主設計的分體式流化床催化臭氧反應裝置, 在 120 分鐘催化臭氧化處理過程中保持了較高的臭氧利用率。
    通過兩種光譜, 探究聯用工藝處理焦化廢水生化尾水過程中溶解性有機物的去除過程和降解機理。廢水中的芳香族化合物和可溶性微生物的代謝產物被最先去除, 腐殖酸類和富里酸類物質被部分去除, 臭氧能夠破壞這些物質的結構, 降低廢水的芳香性和腐殖化程度。廢水中殘留的部分腐殖酸類和富里酸類物質以及羧酸類中間產物在絮凝階段被去除。